Issei Hyoudou (兵藤 一誠, Hyōdō Issei)

Classe/Ruolo: Diavolo di Basso Rango -> Medio Rango (Ex Umano) / Pedone (x8)

Sacred Gear: Boosted Gear (Longinus) -> Armatura (Balance-Breaker)

Arma: Ascalon (incorporata successivamente nel Boosted Gear)

Potere: Dress-Break (distruggere i vestiti degli avversari)

Uno studente del secondo anno del liceo. Stupido e pervertito. Un normale ragazzo nato da una normale famiglia, ma in possesso del Sacred Gear "Boosted Gear" che è tra i più potenti Sacred Gears esistenti. Viene ucciso dalla sua prima fidanzata, un Angelo Caduto, e viene fatto rivivere come diavolo, servo di Rias Gremory, il suo nuovo Master. Ora il suo obiettivo è diventare un Harem-King creandosi un seguito, ma è completamente ignaro della sua capacità di conquistare le ragazze.

Rias Gremory (リアス・グレモリー, Riasu Guremorī)

Classe/Ruolo: Diavolo di Alto Rango / Re

Potere: Annichilimento

Una studentessa del terzo anno, è la più bella del campus. Proviene da una antica e nobile famiglia di Diavoli, la casata dei Gremory. E' un Diavolo di Alto Rango con il soprannome di "Principessa Cremisi della Distruzione". Suo fratello è uno dei regnanti, Lucifero ed entrambi posseggono lo stesso potere. E' lei a far tornare Ise in vita, dopo che il ragazzo era stato ucciso da un Angelo Caduto. Gentile e generosa con i suoi sottoposti, diventa completamente un'altra persona durante i combattimenti o gli allenamenti.

Asia Argento (アーシア・アルジェント, Âshia Arujento)

Classe/Ruolo: Diavolo di Basso Rango (Ex Umana) / Alfiere

Sacred Gear: Twilight Healing (capacità di curare ogni ferita)

Una studentessa del secondo anno. In origine era una suora conosciuta come una santa per le sue capacità curative. E' stata cresciuta in un orfanotrofio e poi trasferita in Chiesa dopo la scoperta dei suoi poteri. E' stata espulsa per aver curato un Diavolo, e quindi presa in custodia da persone affiliate agli Angeli Caduti. Inizia a vivere insieme ad Ise, dopo che da lui era stata salvata dalle grinfie di un angelo caduto. Non ha assolutamente conoscenza del mondo che la circonda.

Akeno Himejima (姫島 朱乃, Himejima Akeno)

Classe/Ruolo: Diavolo di Basso Rango -> Medio Rango (Ex Umana / Angelo Caduto) / Regina

Potere: Magia del Fulmine e Magia della Luce

Una studentessa del terzo anno e una delle due ragazze più belle della scuola "Le due stupende Onee-sama" insieme a Rias. E' definita la "Regina Perfetta" da alcuni. E' nata da madre umana e da un Angelo Caduto. Dopo la morte della madre diventa un sottoposto di Rias. E' molto amica della ragazza tanto da chiamarla per nome proprio in privato, ma rimanendo sempre formale in presenza di altre persone. Si rifiuta di usare il suo potere derivato dal padre, ma Ise riuscirà a convincerla.

Yuuto Kiba (木場 祐斗, Kiba Yūto)

Classe/Ruolo: Diavolo di Basso Rango -> Medio Rango (Ex Umano) / Cavaliere

Sacred Gear: Sword Birth (capacità di creare un numero infinito di spade con altrettanti poteri) -> Sword of Betrayer (Balance-Breaker), Forgiatore di Spade -> Glory Drag Trooper (Balance-Breaker)

Armi: Demonic Emperor Sword Gram, Balmung, Nothung, Tyrfing, Dáinsleif e una Spada Sacra.

Un ragazzo del secondo anno. Si autoproclama migliore amico di Ise, ed è anche il "Principe" della scuola. E' stato vittima del "Progetto: Spade Sacre" e anche l'unico sopravvissuto. Diventa un sottoposto di Rias quando questa lo salva dalla morte, ma ha giurato di vendicarsi contro quelle persone che lo hanno trattato come un topo di laboratorio e che hanno eliminato i suoi amici. Serba un profondo rancore contro gli utilizzatori della Spada Sacra Excalibur.

Koneko Toujou (塔城 小猫, Tōjō Koneko)

Classe/Ruolo: Diavolo di Basso Rango (Ex Nekomata - un tipo di mostro giapponese) / Torre

Potere: Sen-jutsu (forza e resistenza sovrumane)

Una ragazza del primo anno. Stava per essere uccisa dai Diavoli che erano sulle tracce della sorella, Kuroka, dopo che questa aveva eliminato il proprio Master. Il Maou, Lucifero, la protesse e la lasciò in custodia della sorella Rias, facendola diventare così sua sottoposta. Si rifiutava di usare il suo vero potere perchè non voleva diventare come la sorella. Riuscirà poi, insieme ad Akeno ed Ise a prendere il controllo delle sue capacità. Non mostra alcuna emozione, e rivolge sempre parole dure ad Ise quando questo agisce o pensa da pervertito. Mostra però preoccupazione per i suoi compagni quando sono in pericolo.

Xenovia (ゼノヴィア, Zenovia)

Classe/Ruolo: Diavolo di Basso Rango (Ex Umana) / Cavaliere

Armi: Excalibur Destruction, La Sacra Spada Durandal -> Ex-Durandal.

E' una utilizzatrice di Spade Sacre, inviata dalla Chiesa insieme ad Irina per distruggere o recuperare le spade Excalibur rubate. Dopo aver scoperto che il Dio presente nella Bibbia era scomparso nella guerra, decide di entrare nel Club di Ricerca sull'Occulto, e diventare una sottoposta di Rias. Prova a sedurre Ise ogni volta che può, dato che vuole dare alla luce un bambino forte.

Gasper Vladi (ギャスパー・ヴラディ, Gyasupā Buradi)

Classe/Ruolo: Diavolo di Bassa Classe (Ex Umano/Vampiro) / Alfiere

Sacred Gear: Forbidden Balor View (possibilità di fermare il tempo)

Un ibrido umano/vampiro e anche cross-dresser che ha l'abilità di fermare il tempo, ma non ha il pieno controllo dei suoi poteri. E' stato sigillato da Rias come ordinatole dagli anziani, fino a quando lei non fosse stata capace di controllarlo. Al momento l'unico modo per migliorare questo suo potere è bere il sangue di Ise.

Rossweisse (ロスヴァイセ, Rosuvaise)

Classe/Ruolo: Diavolo di Basso Rango (Ex Valkyrie) / Torre

Potere: Magie del Nord

Era originariamente la guardia del corpo di Odino. Dopo la battaglia contro Loki e Fenrir, Odino la lascia nella città di Ise. Viene convinta da Rias a diventare un suo sottoposto. Rimane nella loro scuola come insegnante.

Irina Shidou (紫藤イリナ, Shidō Irina)

Classe/Ruolo: Angelo (Ex Umana) / Asso

Arma: Excalibur Mimic, Produzione di Massa di Spade Sacre Demoniache

E' la partner di Xenovia e anche un'amica di infanzia di Ise. Dopo aver scoperto che il Dio presente nella Bibbia è morto, continua a seguire i suoi insegnamenti ed è ora sotto il comando diretto di Michele. Rimane scioccata quando viene a sapere che Ise è stato trasformato in un diavolo. Sono ancora amici nonostante tutto.